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  • 时间 2024-07-23
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> 我院参与完成的科研成果入选2023年度“中国生态环境十大科技进展”

        在2024年6月5日世界环境日之际,中国科协生态环境产学联合体向社会发布了2023年度“中国生态环境十大科技进展”。中国气象科学研究院张根研究员和徐婉筠研究员参与完成的科研成果“大气活性氮国产化高精度在线分析仪研制及应用”入选。

2023年度中国生态环境十大科技进展“大气活性氮国产化高精度在线分析仪研制及应用”(来源:中国科协生态环境产学联合体)

        

        活性氮是大气中一类重要的痕量气体,包括过氧乙酰基硝酸酯(PAN)、氮氧化物(NOx)、亚硝酸(HONO)、三氧化氮(NO3)和五氧化二氮(N2O5)等含氮化合物, 在对流层大气化学中发挥着核心枢纽作用,其可靠测量有助于深入认识大气氧化性水平、揭示二次污染物形成的关键机制以及指导大气污染科学精准防控对策的制定。目前,我国活性氮的测量仪器主要依赖于外国进口,存在“卡脖子”的风险,且经常出现“水土不服”问题。针对这一现状,研究团队通过攻坚克难,成功研发了具有自主知识产权的系列大气活性氮高精度在线分析仪,并在我国不同环境地区得到应用,探明了我国多个典型区域大气活性氮的浓度水平、变化规律及源汇特征,取得了以下主要研究成果:

        1)通过自动化控制系统、微型色谱柱箱、光化学合成装置等核心部件的研发,自主研制并优化了大气PAN在线检测与标定系统,显著降低了大气PAN测量不确定性(从±30%降低至±5%),并通过所研发的ECD检测信号调节板解决了目前主流ECD检测技术的线性响应范围窄的弊端,实现了国产化同轴位移ECD检测器对PAN在0-200ppbv范围(体积比v/v, 10-9)的高精度检测;基于NOx在过量丙酮存在情况下光化学定量转化为PAN的原理,利用双通道差分技术实现了大气NOx和PAN同步高精度在线检测,在国际上开辟了一种大气NOx测量新技术,解决了目前国际上商业化NOx分析仪存在NOz严重干扰问题,检测限可低达30pptv(体积比v/v, 10-12);通过气态HONO发生装置以及自动化软硬件等关键部件的开发,成功研制了无人值守的大气HONO高精度在线检测仪,解决了商业化HONO分析仪依赖频繁手动标定以及“水土不服”问题,该仪器已入选中科院自主研发仪器目录;通过高精细度谐振腔、FPGA数字锁相高速采集板卡等核心部件的研发,结合光谱法和化学滴定法,自主研制了振幅调制腔增强NO2分析仪和双通道NOx分析仪,实现NO2、NO和NOx浓度的原位同步高频(15Hz以上)测量,弥补了国际上同类技术只能测量大气NO2浓度的不足,灵敏度优于10pptv,测量误差小于6%;利用热化学转化与高灵敏光学探测相结合的技术,基于脉冲腔衰荡光谱原理,通过解决光源与高反腔高效耦合、热高反腔稳定性控制、低噪声信号采集与处理等关键技术难题,研制了具有自主知识产权的大气NO3/N2O5-CRDS同步在线探测系统,NO3和N2O5的检测限分别为2.3pptv和3.1pptv,测量误差分别为8%和14%;突破了低浓度NOx标气制备与定量过程中的“零气”纯化、原料气纯度测定、气瓶内壁处理工艺优化等关键技术,建立了我国大气NOx标物计量体系,为上述自研制仪器在NOx和PAN的量值溯源方面奠定了计量基础。上述研究共获发明、实用新型专利10项,软件著作权4项,国家标准2项,国家计量技术规范1项,相关仪器被国内多家单位使用,并以授权方式进行商业转化,且支撑了国家重大活动空气质量保障。

        2)利用上述自研仪器,在我国西藏林芝和纳木错高海拔地区以及京津冀和长三角重污染地区等开展了大气活性氮浓度水平、变化特征及源汇机制研究,发现我国城市和农村大气PAN、NOx、HONO、NO3和N2O5的浓度远高于沿海与高原地区;阐明了我国不同典型区域大气PAN形成的敏感化学区域:典型城市夏冬季大气PAN主要受人为源挥发性有机物(VOCs)控制,而沿海和高原地区PAN受VOCs与NOx共同控制;揭示了我国不同区域大气HONO的主导来源:城市区域大气HONO主要来源于机动车排放和NO2表面转化,而华北农村地区大气HONO则主要来源夏季施肥农田、秋冬季NO2多相化学反应和植被露水、吐水,并证实硝化抑制剂以及肥料深施可显著减低华北农田HONO和NOx排放;发现北京城郊夜间大气NO3浓度随大气污染治理进程的推进而不断抬升,对夜间大气氧化性贡献可高达50.7%,对全天颗粒态硝酸盐的贡献高达20%以上。上述研究成果已在环境领域主流TOP期刊发表(共38篇),为我国大气复合污染治理提供了新的科学依据。

        该成果主要完成人为牟玉静、张根、王炜罡、赵卫雄、胡仁志、薛丽坤、吴海、佟胜睿、张艳利、耿春梅、彭月祥、徐婉筠、张成龙、王新明、葛茂发,完成单位为中国科学院生态环境研究中心、中国气象科学研究院、中国科学院化学研究所、中国科学院合肥物质科学研究院 、山东大学、中国计量科学研究院、中国科学院广州地球化学研究所、中国环境科学研究院、北京工业大学。

       我院大气成分观测团队联合中科院生态环境研究中心痕量气体大气化学团队自主研发了大气PANs高精度自动化在线分析仪,系统揭示了我国多个典型区域不同季节大气PAN、NOx及HONO污染水平、影响因素及源汇特征,证实了北京、上海夏冬季大气PAN浓度水平处于高位,并均受人为源挥发性有机物(VOCs)控制,而高原地区大气PAN浓度水平较低且受NOx控制;揭示了秋冬季颗粒物表面的多相化学反应通过促进NO2转化生成HONO,其光解推动了氧化态VOCs的生成进而促进PAN的生成,从机理上回答了大气PAN与PM2.5同步增长的“异常现象”的内因;全面量化了杭州G20峰会期间减排措施与气象条件对一次和二次污染物的管控效果,解析了PAN和O3形成的关键物种和关键过程,并识别了各自关键VOCs的主要来源。上述成果为我国大气污染防治和国家重大活动空气质量保障等提供重要的科技支撑,同时也为呼吁建立我国光化学污染评价体系提供了直接的观测证据。


       延伸阅读

      “2023年度中国生态环境十大科技进展”是在中国科协指导下,由中国科协生态环境产学联合体成员单位和两院院士推荐的41项成果中,经公示、初选(15项)和15位院士和学部委员终评专家终选产生,旨在反映生态环境科技领域前沿发展动态,引领生态环境领域技术创新,为我国生态环境保护和生态文明建设提供科技支撑。入选的项目需要在科学技术方面有重大进展,且具有创新性、先进性、重大学术价值和应用前景或良好的社会效益。


作者:张根